Καταγόταν ἀπὸ τὴν Κρήτη ὅπου ἦταν ἡγούμενος καὶ τὸ κοσμικὸ τοῦ ἐπώνυμο ἦταν Χριστιανόπουλος. Ἔγινε προϊστάμενος τοῦ Ἁγίου Γεωργίου τοῦ Ἐδιρνέ-καπὶ (Πύλη Ἀδριανουπόλεως) στὴν Κωνσταντινούπολη καὶ μετὰ ἐπίσκοπος Ἰερισσοὺ καὶ Ἁγίου Ὅρους (1775 1767) καὶ μητροπολίτης Θεσσαλονίκης (1767-1769).
Ἐξελέγη στὸν οἰκουμενικὸ θρόνο στὶς 11 Ἀπριλίου τοῦ 1769, σὲ περίοδο ποὺ οἱ χριστιανοὶ τῆς ὀθωμανικῆς αὐτοκρατορίας διώκοντο μετὰ τὴν ἀποχώρηση τῶν ρωσικῶν δυνάμεων τὶς ὁποῖες μὲ τὶς προτροπὲς πολλῶν κληρικῶν καθὼς καὶ τοῦ πρώην πατριάρχη Σεραφεὶμ Β’ εἶχαν βοηθήσει. Παρὰ τὴν ὀργὴ τῆς τουρκικῆς κυβέρνησης ὁ Θεοδόσιος κατάφερε νὰ σώσει τὶς μονὲς τοῦ Ἅγιου Όρους ἀπὸ κατεδάφιση καὶ ἀκόμη μὲ τὴν οἰκονομικὴ βοήθεια πολλῶν χριστιανῶν νὰ ἐλευθερώσει χιλιάδες αἰχμαλώτους. Ἐνίσχυσε μονὲς καὶ σχολεῖα ἐνῶ μὲ ἐνέργειές του καθὼς καὶ τὴν συνεργεία τοῦ πατριάρχη Ἱεροσολύμων οἱ Ἅγιοι Τόποι παρέμειναν στὴν δικαιοδοσία τῆς ὀρθόδοξης Ἐκκλησίας παρὰ τὶς ἀντίθετες προσπάθειες τῶν ρωμαιοκαθολικῶν.
Ἀκόμη βοήθησε νὰ λυθεῖ τὸ ζήτημα ποὺ εἶχε δημιουργηθεῖ μὲ τοὺς Κολλυβάδες τοῦ Ἁγίου Ὅρους πετυχαίνοντας νὰ ἀναγνωρισθεῖ, ἂν καὶ προσωρινά, ἡ φιλοκαλικὴ πνευματικότητα (1772), χωρὶς νὰ καταδικάσει καὶ τοὺς ἀντιπάλους της: «οἱ μὲν ἐν Σαββάτῳ τελοῦντες τα τῶν ἀποιχομένων μνημόσυνα καλῶς ποιούσιν, ὡς τὴν ἀρχαίαν παράδοσιν τῆς Ἐκκλησίας φυλάσσοντες, οἱ δὲ ἐν Κυριακῇ οὐχ ὑπόκεινται κρίματι […] Περὶ δὲ τοῦ πυκνότερον ἢ βραδύτερον προσέρχεσθαι τὴ μεταλήψει τῶν ἀχράντων μυστηρίων, φαμέν, ὅτι χρόνος μὲν οὐχ ἄριστοι, ἀναγκαῖα δὲ πάντως ἡ διὰ τῆς θείας μετανοίας καὶ ἐξομολογήσεως προετοιμασία. Καὶ οἱ μὲν ἐν τῇ ἀρχῇ τοῦ κηρύγματος χριστιανοὶ προσήρχοντό τη τῶν θείων μυστηρίων μεταλήψει καθ ἐκάστην Κυριακήν, οἱ δὲ μετὰ ταῦτα ἐν τεσσαράκοντᾳ ἠμέραις προευτρεπιζόμενοι διὰ τῆς μετανοίας, οὕτω προσήρχοντο. Διὸ ἕκαστος, εἰ ἄξιος, παραβαλλέττω ἑαυτὸν ἐν τοὶς πρώτοις, εἰ δὲ μή, τοὶς δευτέροις, καὶ τοῦτο γὰρ μακαριστὸν […] Κατὰ γοῦν τὸν θεῖον Ἀπόστολον, δοκιμαζέτω ἄνθρωπος ἑαυτὸν καὶ οὕτως ἐκ τοῦ ἄρτου ἐσθιέτω καὶ ἐκ τοῦ ποτηρίου πινέτω».
Στὶς 16 Νοεμβρίου 1773 μετὰ ἀπὸ ἐνέργειες κυρίως τοῦ ἀντιπάλου τοῦ μητροπολίτου Προύσης Μελετίου ἐξαναγκάστηκε σὲ παραίτηση καὶ ἀποσύρθηκε στὴ μονὴ Καμαριώτισσας στὴ Χάλκη. Τὸ 1776 ἔχοντας χάσει τελείως τὴν ὄρασή του ἐπέστρεψε στὴν Κωνσταντινούπολη καὶ παρέμεινε ὡς τὸν θάνατό του.
