Οὗτος κατήγετο ἐξ Ἄνδρου καὶ προηγουμένως ἐχρημάτισε μητροπολίτης Λαρίσης (1652-1662), ἐνῷ τὸ 1659 ἀνέλαβε προεδρικῶς, μετὰ τὸν ἀπαγχονισμὸ τοῦ πρώην πατριάρχου Γαβριήλ Β´ (τῇ 30ῃ Ἀπριλίου 1657), τὴν μητρόπολη Προύσης. Μὲ προτροπή του συνεστάθη ἐν Κωνσταντινουπόλει ὑπὸ τοῦ Μανουὴλ Καστοριανοῦ τὸ ἀνώτερον τμῆμα τῆς Μεγάλης τοῦ Γένους Σχολῆς (1663), τὸ ὁποῖο ἀργότερα ὠνομάσθη Πατριαρχικὴ Ἀκαδημία.
Διονύσιος ὁ Γ´ ἀνεμίχθη εἰς τὰς ἐκκλησιαστικὰς ἔριδας τῆς Ῥωσίας, αἵτινες προεκλήθησαν ἐξ αἰτίας τῶν ἐκκλησιαστικῶν μεταῤῥυθμίσεων ἃς θέλησε νὰ ἐπιβάλῃ ἐκεῖ ὁ Ῥῶσος πατριάρχης Νίκων.
Ἐπαύθη ἀπὸ πατριάρχης τῇ 21ῃ Ὀκτωβρίου 1665, ἐνῷ κατὰ τὸν Ἀπρίλιο τοῦ 1666 τοῦ ἀνετέθη προεδρικῶς ἡ μητρόπολη Θεσσαλονίκης. Τῷ 1669 μετέβη ἐν Ἱεροσολύμοις καὶ ἀκολούθως ἐγκατεστάθη ἐν τῇ Ἱερᾳ Μονῇ Μεγίστης Λαύρας εἰς τὸ Ἅγιον Ὄρος, τὴν ὁποία καὶ ἀνεκαίνισε καὶ εἰς τὴν ὁποία ἀπέθανε καὶ ἐτάφη τῇ 14ῃ Ὀκτωβρίου 1696.
Βιβλιογραφία· Δ. Π. Πασχάλη, «Ὁ οἰκουμενικὸς πατριάρχης Διονύσιος Γ´ ὁ Βαρδαλής», εἰς τὰ Ἐναίσιμα Χρυσοστόμου Παπαδοπούλου, Ἀθῆναι 1931, σ. 318-343 ὅπου καὶ ὅλη ἡ σχετικὴ βιβλιογραφία.