Ἐγεννήθηκε ἐν Κωνσταντινουπόλει καὶ ἐσπούδασε εἰς τὴν Πατριαρχικὴ Ἀκαδημία. Τῇ 9ῃ Αὐγούστου 1662, ἀπὸ λαϊκός, ἐψηφίσθη μητροπολίτης Λαρίσης καὶ ἐχρημάτισε μητροπολίτης μέχρι τὸ 1671.
Κατόπιν ἀνῆλθε εἰς τὸν οἰκουμενικὸ πατριαρχικὸ θρόνο πεντάκις. Κατὰ τὰς δύο πρώτας παύσεις του (Ἰούλιος 1673 καὶ 2ᾳ Αὐγούστου 1679) ἀνέλαβε προεδρικῶς τὴν μητρόπολη Φιλιππουπόλεως, ἐνῷ κατὰ τὴν τρίτη, τὴν μητρόπολη Χαλκηδόνος (1684).
Ὁ Διονύσιος ἐφυλακίσθη δὶς ὑπὸ τῶν Τούρκων καὶ ἐξηγόρασε τὴν ἐλευθερία του μὲ λύτρα (1679 καὶ 1688). Τέλος, ἠναγκάσθη νὰ ἀποσυρθῇ εἰς Βουκουρέστιον (1694), ὅπου καὶ ἀπέθανε τῇ 23ῃ Σεπτεμβρίου 1696 καὶ ἐτάφηκε ἐν τῇ Ἱερᾷ Μονῇ τοῦ Ράδουλ Βόδα.
Μὲ τὴν α´ πατριαρχεία Διονυσίου τοῦ Δ´ συνδέεται ἡ γνωστὴ περίφημος καὶ μεγάλης σπουδαιότητος ἀπόκρισί του (Ἰανουάριος 1672) «Πρὸς τοὺς Καλβινιστᾶς περὶ τῶν δογμάτων τῆς Ὀρθοδόξου Ἐκκλησίας»· πλῆθος δὲ πατριαρχικῶν πράξεών του ῥυθμίζει ἐκκλησιαστικὰ δίκαια.
Ἡ πλουσία βιβλιοθήκη τοῦ λόγιου πατριάρχου καθὼς καὶ ἄμφια του ἐδωρήθηκαν ὑπὸ τοῦ ἴδιο εἰς τὴν Μονὴ τῶν Ἰβήρων τοῦ Ἁγίου Ὄρους. Κατὰ τὸν ἐκκλησιαστικὸ ἱστορικὸ μητροπολίτη Ἀθηνῶν Μελέτιο (1703-1713), ὁ πατριάρχης Διονύσιος Δ´ ἦτο «ἔμπειρος τῶν ἱερῶν Γραφῶν, ἐν συνεχῇ μελέτῃ διάγων, ἐνάρετος, διδακτικός, νηστευτὴς καὶ φιλακόλουθος, πολιτευόμενος χριστιανικῶς καὶ καταρτίζων τὸ λογικὸν αὐτοῦ ποίμνιον συμφώνως πρὸς τὰ ὀρθὰ δόγματα». Ἔγραψε δὲ ὁ Διονύσιος, ἐκτὸς ἀπὸ τὴν ἀπόκρισι Πρὸς τοὺς Καλβινιστᾶς, καὶ Εὐχὰς πρὸς τὴν Θεοτόκον κ.ἄ.
Βιογραφία τοῦ Διονυσίου Δ´ ἔγραψε ὁ Γεράσιμος Κακαβέλας, ἐγκώμιο δὲ εἰς αὐτὸν ὁ περίφημος Ἠλίας Μηνιάτης.
Βιβλιογραφία· Γενναδίου, Μητροπολίτου Ἠλιουπόλεως, «Ἐξακρίβωσις τῶν πέντε πατριαρχειῶν τοῦ Οἰκουμενικοῦ Πατριάρχου Διονυσίου Δ´ τοῦ Μουσελίμη», στὴν Ὀρθοδοξία, ΙΕ´ (1940), 117 κ.ἐ.